1. 研究成就與看點(diǎn)

本研究探討了合金化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中界面質(zhì)量和納米尺度性能差異對(duì)其穩(wěn)定性的影響，由英國(guó)劍橋大學(xué)化學(xué)工程與生物技術(shù)系、卡文迪許實(shí)驗(yàn)室和德國(guó)亥姆霍茲柏林材料與能源中心太陽(yáng)能部門(mén)的科研人員共同完成，發(fā)表在 Nature Energy 期刊上。Samuel D. Stranks 和 Miguel Anaya 為論文的通訊作者。

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池因其優(yōu)異的光電轉(zhuǎn)換效率而備受關(guān)注，但其穩(wěn)定性問(wèn)題仍是商業(yè)化應(yīng)用的主要障礙。本研究利用高光譜 PL 顯微鏡技術(shù)測(cè)量電池不同區(qū)域的 QFLS，并結(jié)合其他表征技術(shù)，例如 SEM 和 nXRF，以探究合金化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中界面質(zhì)量和納米級(jí)性能紊亂對(duì)其穩(wěn)定性的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，QFLS 測(cè)量可以有效地評(píng)估不同組成和界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓的影響，分析皺紋區(qū)域?qū)﹄姵匦阅艿挠绊?，以及研究電池在操作?yīng)力測(cè)試后的降解機(jī)制。
QFLS 代表了太陽(yáng)能電池內(nèi)部的電壓，可以反映出電池中載流子的濃度和分布。研究人員使用高光譜 PL 顯微鏡技術(shù)測(cè)量電池不同區(qū)域的 QFLS，并將其與電學(xué)測(cè)量得到的 Voc（開(kāi)路電壓）進(jìn)行比較。這有助于評(píng)估不同組成和界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓的影響。例如，研究發(fā)現(xiàn) DCDH 太陽(yáng)能電池的 Δµ 值（平均約 1.15 eV）與電測(cè)量的 Voc（1.15 V）非常接近，這表明鈣鈦礦與接觸之間的能量損耗可以忽略不計(jì)。此外，通過(guò)比較不同器件結(jié)構(gòu)的 QFLS，研究人員可以評(píng)估不同界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓的影響。
通過(guò)綜合應(yīng)用 QFLS 和 PL 測(cè)量，研究人員可以更全面地理解合金化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能和穩(wěn)定性。例如，研究人員可以結(jié)合 QFLS 測(cè)量和 PL 光譜分析，研究不同組成和界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓和光學(xué)性質(zhì)的影響，以及這些因素之間的相互作用。此外，研究人員還可以結(jié)合 QFLS 測(cè)量和光學(xué) JV 曲線分析，研究不同器件結(jié)構(gòu)的性能差異，以及電池在操作應(yīng)力測(cè)試后的降解機(jī)制

主要內(nèi)容與成果

• 多模式原位顯微鏡工具包的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用: 研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一套整合多種先進(jìn)表征技術(shù)的工具包，包括電壓依賴性光致發(fā)光 (PL) 顯微鏡、高光譜 PL 和同步輻射 X 射線納米探針熒光 (nXRF) 技術(shù)，能夠在操作條件下對(duì)電池進(jìn)行深入的微觀分析。

• 揭示空間異質(zhì)性對(duì)電池性能的影響: 研究發(fā)現(xiàn)，宏觀性能較好的電池，其初始性能的空間異質(zhì)性往往較低。這表明電池內(nèi)部不同區(qū)域的性能差異越小，整體性能就越穩(wěn)定。

• 強(qiáng)調(diào)界面工程對(duì)穩(wěn)定性的重要性: 研究證明了穩(wěn)定界面對(duì)提升電池效率和穩(wěn)定性的關(guān)鍵作用。通過(guò)調(diào)整空穴傳輸層 (HTL) 和鈍化鈣鈦礦/C60 界面，可以有效降低空間 PCE 差異，提高電池效率。

• 成分工程的利弊分析: 研究揭示了成分工程對(duì)電池穩(wěn)定性的雙重影響。例如，在 DCTH 電池中添加 PbCl2 雖然增加了帶隙，但也加劇了空間 PCE 差異和滯后現(xiàn)象，最終影響了電池穩(wěn)定性。而 TCTH 電池通過(guò)添加 MACl 抑制了相分離，提升了電池的穩(wěn)定性。

研究的貢獻(xiàn):

• 建立了界面質(zhì)量、納米尺度性能差異與電池穩(wěn)定性之間的關(guān)聯(lián)。

• 證明了初始空間 PCE 差異是預(yù)測(cè)電池穩(wěn)定性的有效指標(biāo)。

• 提出了優(yōu)化界面和成分工程以提升電池性能和穩(wěn)定性的策略。

2. 研究團(tuán)隊(duì)

• 通訊作者為University      of Cambridge, Cambridge, UK的Samuel D. Stranks 以及Miguel Anaya

• 第一作者為 University      of Cambridge, Cambridge, UK的Kyle Frohna

3. 研究背景

近年來(lái)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池因其高效率和低成本而受到廣泛關(guān)注。

然而，鈣鈦礦材料的內(nèi)在不穩(wěn)定性和易受環(huán)境因素影響的特性，例如光照、濕度和溫度等，阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。

特別是，合金鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)作下，其性能會(huì)逐漸衰退，這主要是由于材料的化學(xué)成分和形態(tài)會(huì)發(fā)生變化，導(dǎo)致電荷傳輸和復(fù)合損耗增加。

為了深入了解鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能衰退機(jī)制，許多研究都集中在使用顯微鏡技術(shù)來(lái)觀察鈣鈦礦薄膜的微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分變化。

然而，大多數(shù)研究都集中在裸露的鈣鈦礦薄膜上，而忽略了完整器件中存在的電荷傳輸和復(fù)合損耗。

4. 解決方案

本研究針對(duì)上述問(wèn)題，開(kāi)發(fā)了一套多模式操作顯微鏡工具包，該工具包結(jié)合了電壓依賴性光致發(fā)光(PL)顯微鏡、絕對(duì)校準(zhǔn)的高光譜PL和同步輻射X射線納米探針熒光(nXRF)，可以在相同的掃描區(qū)域上繪制出鹵化物鈣鈦礦吸收層的光電特性和化學(xué)成分。

該工具包可以測(cè)量完整器件在不同工作條件下的局部光電特性，例如電流-電壓(J-V)曲線、開(kāi)路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)和填充因子(FF)等，以及局部化學(xué)成分，例如溴(Br)和鉛(Pb)的比例等。

5. 實(shí)驗(yàn)過(guò)程與步驟

材料制備:

本研究采用了[2-(9H-咔唑-9-基)乙基]膦酸 (2PACz) 作為一種自組裝單層 (SAM) 空穴傳輸層 (HTL)，完整器件結(jié)構(gòu)為玻璃/氧化銦錫 (ITO)/SAM/鈣鈦礦/C60/SnO2/Cu。

研究中使用了雙陽(yáng)離子雙鹵化物 (DCDH) FA0.83Cs0.17Pb(I0.83Br0.17)3 鈣鈦礦成分，該成分之前已被應(yīng)用于高效單結(jié)和串聯(lián)太陽(yáng)能電池，并具有可重復(fù)的高性能。

此外，還研究了雙陽(yáng)離子三鹵化物 (DCTH) FA0.83Cs0.17Pb(I0.81Br0.16Cl0.03)3 和三陽(yáng)離子三鹵化物 (TCTH) MA0.03FA0.81Cs0.16Pb(I0.81Br0.16Cl0.03)3 成分，通過(guò)在前驅(qū)溶液中添加 PbCl2 和 MACl 來(lái)調(diào)節(jié)鈣鈦礦的帶隙。

界面修飾方面，在 C60 蒸鍍之前，先在鈣鈦礦上進(jìn)行界面層沉積。

研究過(guò)程:

研究人員使用開(kāi)發(fā)的多模式原位顯微鏡工具包對(duì)一系列的合金化鹵化物鈣鈦礦吸收層進(jìn)行了表征，這些吸收層被制成與串聯(lián)太陽(yáng)能電池相關(guān)的器件堆疊。

他們使用電壓依賴性光致發(fā)光 (PL) 顯微鏡在工作太陽(yáng)能電池上快速提取局部微觀 JV 曲線，并結(jié)合絕對(duì)校準(zhǔn)的高光譜 PL 和同步輻射 X 射線納米探針熒光 (nXRF) 繪制鹵化物鈣鈦礦吸收層的光電特性和化學(xué)成分圖。

研究人員在器件經(jīng)歷加速操作應(yīng)力前后，對(duì)相同的掃描區(qū)域進(jìn)行了測(cè)量，以揭示鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中局部化學(xué)、傳輸和復(fù)合之間的相互作用。

6. 研究成果表征

本研究中，作者采用了多種表征手段來(lái)分析鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能和穩(wěn)定性。

QFLS 測(cè)量：

• 評(píng)估不同組成和界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓的影響：
       文中探討了      DCDH、DCTH 和 TCTH 三種不同組成的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，以及使用不同空穴傳輸層 (HTL) 和界面鈍化層的器件。通過(guò)測(cè)量不同器件結(jié)構(gòu)的 QFLS，研究人員可以評(píng)估不同組成和界面修飾對(duì)電池內(nèi)部電壓的影響，并找出提高電池效率的策略。例如，研究發(fā)現(xiàn) DCDH 太陽(yáng)能電池的      QFLS 與電測(cè)量的開(kāi)路電壓      (Voc) 非常接近，表明鈣鈦礦與接觸之間的能量損耗可以忽略不計(jì)。

• 分析皺紋區(qū)域?qū)﹄姵匦阅艿挠绊懀?/span>
       研究發(fā)現(xiàn)，DCDH      太陽(yáng)能電池中存在皺紋區(qū)域，這些區(qū)域的溴含量較低，PL 光譜紅移，但 QFLS 并沒(méi)有顯著降低。這表明皺紋區(qū)域雖然存在光學(xué)性質(zhì)差異，但并不會(huì)對(duì)電池內(nèi)部電壓造成顯著影響，因此對(duì)電池性能的影響相對(duì)較小。

• 研究電池在操作應(yīng)力測(cè)試后的降解機(jī)制：
       文中對(duì)不同器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行了操作應(yīng)力測(cè)試，并發(fā)現(xiàn)部分器件的 PCE 顯著下降。通過(guò)測(cè)量電池在操作應(yīng)力測(cè)試前后的 QFLS，研究人員可以分析不同區(qū)域的 QFLS 變化，并結(jié)合其他表征技術(shù)，例如 SEM 和 nXRF，以研究電池的降解機(jī)制。例如，研究發(fā)現(xiàn) DCDH 太陽(yáng)能電池在操作應(yīng)力測(cè)試后，部分區(qū)域的 QFLS 顯著降低，這可能與界面缺陷的形成或離子遷移有關(guān)。

光電特性表征:

1. 電壓依賴性光致發(fā)光 (PL) 顯微鏡:
        此技術(shù)通過(guò)掃描施加的電壓并比較每個(gè)點(diǎn)的寬帶 PL 強(qiáng)度 (IPL) 與其在開(kāi)路電壓下的值，來(lái)提取電流提取效率 (ΦPL(V)) 和相應(yīng)的光學(xué)      JV (J(V)) 曲線。研究發(fā)現(xiàn)，空間平均光學(xué) JV 和電學(xué) JV 測(cè)量結(jié)果非常吻合。

圖 1a 展示了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在偏壓下被白光 LED 陣列或單色硬 X 射線照射的示意圖，說(shuō)明了電壓依賴性 PL 顯微鏡和 nXRF 測(cè)量的設(shè)置。

• 圖 1b 展示了從 e 中標(biāo)記區(qū)域提取的高光譜 PL 光譜（在 Voc 和 VMPP 下）展示了 DCDH 太陽(yáng)能電池在 Voc 和最大功率點(diǎn)電壓 (VMPP) 下，從特定區(qū)域提取的高光譜 PL 光譜。這些光譜可以用來(lái)提取 QFLS 和帶隙 (Eg)，并可以觀察到不同區(qū)域的光譜差異。

  
       
       圖 1c 比較了 DCDH 太陽(yáng)能電池的電學(xué) JV 曲線（紅色）和空間平均光學(xué) JV 曲線（黑色），灰色陰影區(qū)域表示 JV 曲線在整個(gè)區(qū)域的分布。可以佐證通過(guò)高光譜 PL 顯微鏡提取的 QFLS 與電學(xué)測(cè)量得到的 Voc 非常接近，表明鈣鈦礦與接觸之間的能量損耗可以忽略不計(jì)
       
       
       

圖 1d: 此圖展示了圖 1e 中標(biāo)記區(qū)域的光學(xué) J-V 曲線。通過(guò)比較原始區(qū)域和皺紋區(qū)域的 J-V 曲線。

該圖模擬了串聯(lián)電阻 (Rs) 從 0 到 50 Ω cm2 的變化對(duì)光學(xué) JV 曲線和電學(xué) JV 曲線之間關(guān)系的影響。結(jié)果顯示，在這個(gè) Rs 范圍內(nèi)，兩者仍然重疊，表明串聯(lián)電阻對(duì)電壓依賴性 PL 測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性影響不大。研究洞見(jiàn)：即使在具有較高串聯(lián)電阻的電池中，電壓依賴性PL 顯微鏡仍然可以準(zhǔn)確地反映電池的電荷提取效率。

補(bǔ)充圖 3：該圖模擬了鈣鈦礦中載流子遷移率 (µ) 從 1×10?3 到 20 cm2 V?1 s?1 的變化對(duì)光學(xué) JV 曲線和電學(xué) JV 曲線之間關(guān)系的影響。結(jié)果顯示，即使在較低遷移率下，兩者之間的關(guān)系仍然保持一致，載流子遷移率的變化不會(huì)影響電壓依賴性 PL 測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，即使在電荷提取較差的電池中也是如此。

補(bǔ)充圖 7：該圖展示了模擬的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中鈣鈦礦厚度平均 QFLS 與施加電壓的關(guān)系。結(jié)果顯示，在接近短路電壓時(shí)，內(nèi)部電壓和外部電壓之間存在顯著差異。p-i-n 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中傳輸層的電壓損失是一個(gè)需要解決的問(wèn)題，以提高電池效率。

2.高光譜 PL 顯微鏡:
此技術(shù)用于提取局部器件性能參數(shù)，例如準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂 (Δµ) 和帶隙 (Eg)。研究發(fā)現(xiàn)，DCDH 太陽(yáng)能電池的 Δµ 值（平均約 1.15 eV）與電測(cè)量的開(kāi)路電壓 (VOC)（1.15 V）非常接近，表明鈣鈦礦與接觸之間的能量損耗可以忽略不計(jì)。

圖 1e: 展示了 DCDH 太陽(yáng)能電池在 Voc 下的 PL 峰值能量 (COM) 圖。COM 圖可以反映材料的帶隙分布，并間接提供有關(guān) QFLS 的信息。例如，文中提到，皺紋區(qū)域的發(fā)射紅移與其溴含量降低有關(guān)，但其 PL 強(qiáng)度增加足以抵消其帶隙減小導(dǎo)致的預(yù)期 Δμ 損失3。Δμ 是 QFLS 的一種度量，因此 COM 圖可以間接反映 QFLS 的空間變化。

圖 1g: 展示了 DCDH 太陽(yáng)能電池在開(kāi)路狀態(tài)下的 Δμ 圖，Δμ 是 QFLS 的一種度量，因此該圖直接反映了 QFLS 的空間分布。

圖 2g 和 2h: 分別展示了 DCDH 太陽(yáng)能電池在老化前后的PL 光譜。通過(guò)比較這些光譜，可以觀察到老化后 PL 強(qiáng)度整體增加4。PL 強(qiáng)度與 QFLS 相關(guān)，更高的 PL 強(qiáng)度通常意味著更高的 QFLS。

圖 3h 和 3i: 分別展示了 DCTH 太陽(yáng)能電池在老化前后的 PL 光譜。通過(guò)比較這些光譜，可以觀察到老化后 PL 光譜發(fā)生了變化，表明材料的發(fā)光特性和 QFLS 發(fā)生了改變

補(bǔ)充圖 37: 展示了具有和不具有 C60 層的 ITO/2PACz/TCTH 鈣鈦礦電池的 Δμ 圖。這張圖表明 C60 界面是非輻射復(fù)合的活躍位點(diǎn)，并導(dǎo)致 Δμ 降低約 80 meV2。由于 Δμ 是 QFLS 的一種度量，因此這張圖也間接反映了 C60 界面對(duì) QFLS 的影響。

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3.電流-電壓（J-V）特性曲線測(cè)量：
光學(xué) JV 曲線: 通過(guò)分析光學(xué) JV 曲線，研究人員可以提取局部器件性能參數(shù)，例如短路電流提取效率 (ΦPL(0 V))、最大功率點(diǎn)電壓 (VMPP)、填充因子 (FF) 和光學(xué)功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。

研究發(fā)現(xiàn)，DCDH 太陽(yáng)能電池具有較高的空間 PCE 均勻性，皺紋區(qū)域?qū)?/span> PCE 的影響相對(duì)較小。

圖 1c: 此圖比較了 DCDH 太陽(yáng)能電池的平均光學(xué) J-V 曲線和電學(xué) J-V 曲線?；疑幱皡^(qū)域顯示了整個(gè)地圖的 J-V 曲線分布。兩條曲線高度吻合，表明光學(xué) J-V 曲線可以很好地反映電學(xué) J-V 曲線。這也驗(yàn)證了文獻(xiàn)中提出的通過(guò)電壓依賴性 PL 顯微鏡提取光學(xué) J-V 曲線方法的有效性。

圖1d: 此圖展示了圖 1e中標(biāo)記區(qū)域的光學(xué)J-V 曲線。通過(guò)比較原始區(qū)域和皺紋區(qū)域的J-V 曲線，可以發(fā)現(xiàn)皺紋對(duì)PCE 的影響相對(duì)較小，且空間PCE 均勻性良好。這表明DCDH 太陽(yáng)能電池對(duì)形態(tài)和光電特性的變化具有較高的容忍度。

圖 2e 和 2f: 這兩張圖分別展示了 DCDH 太陽(yáng)能電池在老化前后，標(biāo)記區(qū)域的光學(xué) J-V 曲線。老化后的樣品在正向和反向電壓掃描之間表現(xiàn)出空間變化的遲滯行為，而老化前則沒(méi)有。一些區(qū)域（例如圖 2b 右下角標(biāo)記的區(qū)域）在 J-V 曲線中顯示出大的 S 形扭結(jié)，表明電荷提取存在問(wèn)題。這說(shuō)明長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行后，界面問(wèn)題會(huì)導(dǎo)致電荷提取效率下降，進(jìn)而影響器件性能。

圖 3e 和 3f: 這兩張圖分別展示了 DCTH 太陽(yáng)能電池在老化前后，標(biāo)記區(qū)域的光學(xué) J-V 曲線。與 DCDH 不同的是，DCTH 的 J-V 曲線在老化前后都表現(xiàn)出較大的空間差異，并且填充因子顯著降低。這表明氯離子的引入會(huì)增加奈米尺度的無(wú)序性，阻礙電荷提取并增加非輻射復(fù)合，從而影響器件性能和穩(wěn)定性。

   
圖 4d 和 4g: 這兩張圖分別展示了不同界面處理的 TCTH 太陽(yáng)能電池在老化前后的代表性 J-V 曲線。通過(guò)比較不同處理方法的 J-V 曲線，可以發(fā)現(xiàn) Me-4PACz HTL 和 PI/LiF 鈍化都能有效提高器件的初始性能和穩(wěn)定性。這進(jìn)一步證實(shí)了界面工程對(duì)于提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池穩(wěn)定性的重要性。

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化學(xué)成分表征:
同步輻射 X 射線納米探針熒光 (nXRF): 該技術(shù)用于繪制鹵化物鈣鈦礦吸收層的化學(xué)成分圖，例如 Br比率。研究發(fā)現(xiàn)，DCDH 太陽(yáng)能電池中皺紋區(qū)域的 Br 含量相對(duì)較低。此外，nXRF 數(shù)據(jù)表明，在操作應(yīng)力測(cè)試后，DCDH 太陽(yáng)能電池的鈣鈦礦空間化學(xué)分布（Br、Pb、I、Cs 及其比率）沒(méi)有明顯變化，表明鈣鈦礦本體沒(méi)有退化。

其他表征

掃描電子顯微鏡 (SEM):
文中使用 SEM 來(lái)觀察鈣鈦礦薄膜的皺紋和晶粒結(jié)構(gòu)，并確認(rèn)光學(xué)測(cè)量結(jié)果。
補(bǔ)充圖 30 展示了使用 SEM 觀察到的不同器件結(jié)構(gòu)的大尺度皺紋結(jié)構(gòu)和較小尺度的晶粒形貌。
補(bǔ)充圖 31 展示了將器件傾斜 40° 后，使用 SEM 觀察到的 2PACz/DCTH 和 2PACz/DCDH 皺紋鈣鈦礦器件的圖像，以更清楚地觀察皺紋的結(jié)構(gòu)。

X 射線衍射 (XRD):
文中使用 XRD 來(lái)表征鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)。
補(bǔ)充圖 39 展示了研究中 5 種主要器件結(jié)構(gòu)的 XRD 圖譜，用于確認(rèn)鈣鈦礦材料的晶體結(jié)構(gòu)。
文中提到，在對(duì)比 DCDH 和 TCTH 樣品時(shí)，通過(guò) XRD 測(cè)量發(fā)現(xiàn) TCTH 樣品的帶隙增加，表明氯元素至少部分融入了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中。
此外，研究發(fā)現(xiàn)，無(wú)論是控制組還是鈍化后的器件，其吸收層的 XRD 圖譜都沒(méi)有顯著變化，這與問(wèn)題局限于界面而非體相結(jié)構(gòu)變化相符。

7. 研究成果

• 初始性能空間異質(zhì)性與宏觀性能的關(guān)聯(lián)性：

研究發(fā)現(xiàn)，具有最高宏觀性能的器件在初始狀態(tài)下具有的性能空間異質(zhì)性。這表明，減少器件內(nèi)部的性能差異對(duì)于提高器件的整體效率和穩(wěn)定性至關(guān)重要。

• 界面穩(wěn)定性對(duì)于器件穩(wěn)定性的重要性：

研究發(fā)現(xiàn)，穩(wěn)定的界面對(duì)于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的器件至關(guān)重要。例如，使用Me-4PACz HTL或在鈣鈦礦/C60界面進(jìn)行PI或LiF鈍化處理可以提高器件的穩(wěn)定性。

• 組成工程對(duì)于均勻化電荷提取和提高性能的重要性：

研究表明，通過(guò)組成工程可以均勻化電荷提取和最小化局部功率轉(zhuǎn)換效率的變化，從而提高器件的性能和穩(wěn)定性。例如，與DCDH和DCTH相比，TCTH組成具有更高的相穩(wěn)定性和器件穩(wěn)定性。

• 化學(xué)成分空間無(wú)序與電荷提取空間無(wú)序的容忍度差異：

研究發(fā)現(xiàn)，在所研究的器件中，鈣鈦礦可以容忍化學(xué)成分的空間無(wú)序，但不能容忍電荷提取的空間無(wú)序。這意味著，即使材料的化學(xué)組成存在一定程度的差異，只要電荷提取過(guò)程保持均勻，器件仍然可以表現(xiàn)出良好的性能。

8. 討論與分析

本研究深入探討了影響合金鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能和穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素，主要圍繞以下幾個(gè)方面展開(kāi)：

8.1. 初始性能空間異質(zhì)性與器件穩(wěn)定性

研究結(jié)果表明，器件的初始性能空間異質(zhì)性越低，其穩(wěn)定性越高。這意味著，均勻的電荷提取和較小的局部性能差異是實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定性器件的關(guān)鍵。

• DCDH器件在初始狀態(tài)下表現(xiàn)出較高的空間均勻性，這解釋了其優(yōu)異的穩(wěn)定性。

• 相比之下，DCTH器件的初始空間異質(zhì)性較高，這可能與氯離子的引入導(dǎo)致的額外奈米尺度無(wú)序有關(guān)，從而影響了電荷提取和非輻射復(fù)合過(guò)程。

8.2 界面工程與器件穩(wěn)定性

研究結(jié)果表明，界面工程對(duì)于提高器件的穩(wěn)定性至關(guān)重要。通過(guò)調(diào)整HTL或?qū)︹}鈦礦/C60界面進(jìn)行鈍化處理，可以有效地減少界面缺陷和非輻射復(fù)合，從而提高器件的穩(wěn)定性。

• 使用Me-4PACz      HTL或在鈣鈦礦/C60界面進(jìn)行PI或LiF鈍化處理可以有效地提高TCTH器件的穩(wěn)定性。

• 這些結(jié)果表明，界面缺陷和非輻射復(fù)合是導(dǎo)致器件不穩(wěn)定的主要原因之一，而界面工程可以有效地抑制這些不利因素。

8.3 組成工程與器件穩(wěn)定性

研究結(jié)果表明，組成工程對(duì)于提高器件的穩(wěn)定性也具有重要作用。通過(guò)調(diào)整鈣鈦礦的組成，可以優(yōu)化材料的相穩(wěn)定性和電荷傳輸特性，從而提高器件的穩(wěn)定性。

• 與DCDH和DCTH相比，TCTH組成具有更高的相穩(wěn)定性和器件穩(wěn)定性。

• 這表明，通過(guò)組成工程可以有效地抑制相分離和離子遷移等降解機(jī)制，從而提高器件的穩(wěn)定性。

8.4 化學(xué)成分空間無(wú)序與電荷提取空間無(wú)序的影響

研究結(jié)果表明，鈣鈦礦材料可以容忍一定程度的化學(xué)成分空間無(wú)序，但對(duì)于電荷提取的空間無(wú)序非常敏感。這意味著，即使材料的化學(xué)組成存在一定的差異，只要電荷提取過(guò)程保持均勻，器件仍然可以表現(xiàn)出良好的性能。

• DCDH器件的Br:Pb比例雖然存在空間變化，但其Δμ和PCE卻相對(duì)均勻。

• 這表明，化學(xué)成分的空間差異并不一定會(huì)對(duì)器件性能產(chǎn)生負(fù)面影響，關(guān)鍵在于保持電荷提取的均勻性。

文獻(xiàn)參考自nature energy_DOI: 10.1038/s41560-024-01660-1

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